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Knapp 1.800 der 3.105 km² des grenzüberschreitenden Biosphärenreservates liegen auf deutschem Gebiet.

Das gesamte Biosphärenreservat ist dünn besiedelt; es leben darin (Stand: 1999) 237.000 Einwohner, das entspricht einer durchschnittlichen Bevölkerungsdichte von nur 76 Einwohnern pro km².

Da es sich um ein weitgehend vollständig geschlossenes Waldgebiet handelt, gibt es, im Vergleich zu anderen deutschen Waldgebieten, ausgesprochen wenige Siedlungsflächen. Die meisten Ortschaften befinden sich im Südosten des Pfälzerwaldes.
Im weitaus größeren übrigen Bereich des Waldes finden sich nur noch wenige Orte, die größte Anzahl davon im Einzugsgebiet des Speyerbachs/Hochspeyerbachs. Die Städte im Pfälzerwald Lambrecht, Annweiler und Dahn, haben alle unter 10.000 Einwohner. Größere Ansiedlungen finden sich nur an den Rändern des Pfälzerwaldes.

Am östlichen Rand liegen die Städte Eisenberg (Pfalz), Grünstadt, Bad Dürkheim, Neustadt an der Weinstraße, Edenkoben, Landau und Bad Bergzabern sowie in Frankreich die Stadt Wissembourg (dt. Weißenburg). Am westlichen Rand, dem sogenannten Westrich, liegen Kaiserslautern, Rodalben und Pirmasens.